Untersuchung des mechanischen Verhaltens von Fukushima MCCI mittels Synchrotron-Röntgentomographie und digitaler Volumenkorrelation

npj Materials Degradation Band 6, Artikelnummer: 55 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Ein Hauptziel der Aufräumarbeiten nach der Fukushima-Katastrophe ist die Bergung von Molten Core-Concrete Interaction (MCCI)-Produkten, die sich derzeit im Keller der beschädigten Kernreaktorblöcke 1–3 befinden. MCCI ist eine Materialfusion, die sowohl aus Kernbrennstoffhüllen als auch benachbarten Strukturkomponenten besteht. Die Bestimmung der derzeit unbekannten physikalischen und mechanischen Eigenschaften von MCCI ist für eine erfolgreiche und zeitnahe Rückgewinnung von entscheidender Bedeutung. In diesem Artikel wollen wir die mechanischen Eigenschaften eines Materials, das MCCI ähneln soll, experimentell quantifizieren. Eine repräsentative Probe im kleinen Maßstab wurde mechanisch unter Verwendung einer schrittweisen Hertzschen Eindruckbelastung getestet. Bei mehreren Belastungsstufen wurde eine Synchrotron-Röntgen-Computertomographie durchgeführt, um die Mikrostruktur und den mechanischen Abbau der Probe aufzudecken. Die erfassten Tomogramme wurden durch digitale Volumenkorrelation analysiert, um Verschiebungen und Dehnungen im gesamten Probenvolumen zu messen. Mit dieser kombinierten Methode wurden der Elastizitätsmodul und die Poissonzahl bestimmt.

Im Jahr 2011 verwüstete ein Tsunami das Kernkraftwerk Fukushima Daiichi (FDNPP) und führte zu einem Unfall mit Kühlmittelverlust, der die Siedewasserreaktorblöcke 1–3 teilweise zum Schmelzen brachte. Obwohl zur Notkühlung hochsalzhaltiges Meerwasser in die Reaktorkerne eingespritzt wurde, stiegen die Reaktortemperaturen auf über 2000 °C, wodurch Pellets aus UO2-Brennstoff, Zirkoniumverkleidungen und Komponenten wie Stahl aus dem Sicherheitsbehälter und Beton schmolzen1. Nachdem sich die Temperatur im Reaktor unter 100 °C stabilisiert hatte, verfestigte sich die Mischung zu einer Glaskeramik, bekannt als Molten Core-Concrete Interaction (MCCI). Schon jetzt werden täglich fast 400 m3 Wasser benötigt, um die beschädigten Reaktorbehälter, in denen MCCI eingebettet ist, durch die Hitze zu kühlen, die durch den radioaktiven Zerfall der 137Cs- und 90Sr-Bestände entsteht2. Die chemische Wechselwirkung zwischen Kühlwasser und MCCI führt zur Auflösung von Radionukliden. Das kontaminierte Kühlwasser, das aus dem beschädigten Reaktorkern austritt, wird zur Wiederaufbereitung und Sanierung in benachbarten Anlagen gesammelt. Es bestehen jedoch weiterhin Gefahren im Zusammenhang mit Lecks aus den kontaminierten Wassertanks, und es wird regelmäßig über Lecks von radioaktivem 137C in die Umwelt berichtet2. Daher ist es von entscheidender Bedeutung, die Anlage vollständig stillzulegen, indem die hochradioaktiven Abfälle abgesaugt und sicher gelagert werden. Es wird erwartet, dass die vollständige Stilllegung des FDNPP Jahrzehnte dauern wird, was Bedenken hinsichtlich der mit dem gesamten Sanierungsprozess verbundenen Umweltgefahren aufkommen lässt3.

Die extrem hochdosierte Umgebung in den beschädigten FDNPP-Reaktorbehältern erfordert die Entwicklung und Herstellung fortschrittlicher Roboterausrüstung zur Bergung des eingebetteten MCCI. Eine sichere und effektive Stilllegung ist direkt mit einer nahezu vernachlässigbaren Beeinträchtigung der Materialintegrität während des Hebevorgangs verbunden. Ein mögliches Versäumnis, dieses Ziel zu erreichen, könnte zur Ausbreitung von hochradioaktivem Material in die Umgebung führen, was zu ernsthaften radiologischen Gesundheitsrisiken führen würde. Daher ist eine genaue Bewertung der physikalischen, chemischen und vor allem mechanischen Eigenschaften des in den Reaktorkernen eingebetteten Materials für eine erfolgreiche Bergung von entscheidender Bedeutung. Es ist von größter Bedeutung, sich auf die Auswirkungen der langfristigen Wechselwirkung von MCCI in den beschädigten Reaktoren mit Meerwasser und Kühlwasser zu konzentrieren. Eine chemische Veränderung des ursprünglich gebildeten Materials kann dessen mechanisches Verhalten drastisch beeinflussen. Eine Reihe von Studien, die die Auflösungsmechanismen und die Bildung neuer Phasen während der Alterung der Tschernobyl-„Lava“4,5,6 diskutieren, können darauf hinweisen, dass die MCCI-Zusammensetzung von Fukushima und damit ihr Abbauverhalten ebenfalls zeitabhängig ist.

Aufgrund der hohen Radioaktivität ist es nahezu unmöglich, standardmäßige mechanische Tests an diesen Materialien durchzuführen und die Eigenschaften zu ermitteln, die für die Entwicklung von Bergungsrobotersystemen erforderlich sind. Die Komplexität steigt, da die Mikrostruktur des Materials erheblich heterogen ist.

Das Innere der beschädigten Reaktoren des FDNPP ist derzeit nicht zugänglich. Sogar die Kartierung des Standorts, an dem MCCI ansässig ist, hat sich als erhebliche Herausforderung erwiesen7. Aus Bodenanalysen in der Nähe von FDNPP wurden nur begrenzte Informationen über das während des Schmelzprozesses gebildete Material geliefert, wobei Nanofragmente einer intrinsischen U-Phase aufgedeckt wurden8. Ihr Vorkommen im Boden wurde mit Trümmerfragmenten in Verbindung gebracht, die von den Reaktoren in die Umwelt freigesetzt wurden. Aufgrund von Zugangsbeschränkungen müssen noch Datenerhebungen und Experimente mit Material durchgeführt werden, das aus dem Reaktorinneren entnommen wurde. Es wird angenommen, dass das MCCI-Verhalten stark vom Reaktortyp sowie vom Prozess und den Bedingungen während der Kernschmelze abhängt. Daher könnte die Gewinnung von Informationen über mit Brennstoffabfällen in Zusammenhang stehendes Material aus anderen nuklearen Unfällen (Three Mile Island9,10; Tschernobyl11,12) zu falschen Annahmen führen. Das Wissen über im Labor hergestellte Ersatzmaterialien, die den Schmelzprozess genau verfolgen, könnte jedoch bei der Entwicklung einer Technologie hilfreich sein, mit der das Verhalten von MCCI korrekt gemessen werden kann.

Bei der Kernschmelze kommt es zu einer Wechselwirkung verschiedener Materialien, darunter vor allem UO2 (Brennstoffpellets), Zirkonium (Auskleidung), Edelstahl (Reaktorbehälterkomponenten und seine Auskleidung) und Beton (Baumaterial). Die erstarrte Mischung ist ein mehrphasiges, glaskeramisches Material. Simulationsstudien deuten darauf hin, dass es sich um eine feste Lösung handelt, die mit überstöchiometrischem UO2+x (x < 0,33) verbunden ist und sehr porös sein kann2. Es ist interessant festzustellen, dass die Auflösung von MCCI, die nach dem Ende des Erstarrungsprozesses erfolgte, nicht nur zu Flüssigkeitsabflüssen während der Stillstandszeit führte, sondern möglicherweise auch die Eigenschaften des primär gebildeten Materials veränderte13,14. Dies wird durch die Wechselwirkung mit korrosivem Meerwasser, das zur Kühlung des Reaktors in den frühen Stadien nach dem Unfall verwendet wird, noch komplizierter. Experimentelle Arbeiten an „lavaähnlichen“ brennstoffhaltigen Materialien im Zusammenhang mit dem Atomunfall von Tschernobyl haben gezeigt, dass Benetzungs- und Trocknungszyklen zur Bildung zahlreicher U-haltiger Produkte führen, darunter Studtit (UO4.H2O) und Rutherfordin (UO2CO3). )12,15. Weitere Analysen an echten Tschernobyl-„Lava“-Proben zeigten eine Vielzahl chemischer Veränderungsprozesse, darunter „Gel“-Bildung auf der Probenoberfläche, Korrosion von metallischen Einschlüssen (Fe, Ni, Cr) in der Matrix und Oxidation von U-haltigen Phasen führen zur Bildung sekundärer Uranylmineralien4. Die chemische Veränderung im Meerwasser war bei Tschernobyl-„Laven“ im Vergleich zu destilliertem Wasser deutlich intensiver, was Bedenken hinsichtlich der Exposition von Fukushima MCCI gegenüber Meerwasser unmittelbar nach der Kernschmelze und deren Auswirkungen auf das Materialverhalten aufkommen lässt5. Die Korrelation zwischen den Mechanismen der chemischen Veränderung und des mechanischen Abbaus spielt eine Schlüsselrolle für das langfristige Verständnis des Verhaltens solcher Materialien. Eine visuelle Untersuchung echter trockener „Lava“-Proben aus Tschernobyl, die 20 Jahre nach dem Unfall durchgeführt wurde, ergab einen Anteil fragmentierter Kerne, während die Mehrheit der Proben intakt blieb4. Der Ursprung dieser Selbstzerstörung wird mit der volumetrischen Expansion in Verbindung gebracht, die aus der Umwandlung der relativ instabilen tetragonalen ZrO2-Phase in die monokline Phase resultiert6. Das Szenario der MCCI-Selbstzerstörung aufgrund chemischer Veränderungen während der Alterung, wie sie teilweise bei der „Lava“ von Tschernobyl beobachtet wird, muss vor der Stilllegung des FDNPP berücksichtigt werden.

Da der Zugang zu echtem MCCI noch nicht möglich ist, wurden Untersuchungen zur Synthese von Simulanzmaterial im Labormaßstab durchgeführt, um die Eigenschaften dieses Materials zu beschreiben. Die relevanten Studien liefern Einzelheiten zur genauen Nachbildung des Schmelzprozesses und damit zur Herstellung eines Simulationsmaterials, das zur Charakterisierung und Prüfung verwendet werden soll16,17. Ähnliche Versuche wurden für die Treibstoffabfälle von Tschernobyl unternommen15. An et al. führten ein Schmelz- und Erstarrungsexperiment unter Verwendung einer Induktionserwärmungstechnik durch17. Eine Mischung aus UO2-Pellets, ZrO2-Pulver, Edelstahl, B4C-Pulver und Zr-Pellets wurde bei Temperaturen über 2000 °C geschmolzen und anschließend abgeschreckt, um schließlich MCCI-Simulationsmaterial herzustellen. Die in der Mischung verwendeten Gewichtsverhältnisse waren: 60 % UO2; 25 % Zr und ZrO2; 14 % Edelstahl; 1 % B4C – entsprechend der Schmelzezusammensetzung in FDNPP Unit 118,19. Das Endprodukt wies eine Doppelschichtkonfiguration auf – eine metallreiche Schicht über einer oxidreichen Schicht. Die oxidreiche Schicht enthielt doppelt so viel UO2 wie die metallreiche Schicht, während die metallreiche Schicht reichlich B4C aufwies. Wenn diese Doppelschichtkonfiguration dem echten FDNPP-MCCI nahe kommt, wird erwartet, dass diese Heterogenität der Materialstruktur erhebliche Auswirkungen auf seine mechanischen Eigenschaften haben würde.

Die zweischichtige Struktur des MCCI-Simulans wurde auch von Song et al.16 validiert. Die beiden Schichten ließen sich leicht trennen und zeigten deutlich unterschiedliche physikalische und chemische Eigenschaften, Dichte und Elementzusammensetzung. Ähnliche Unterschiede wurden für die mechanischen Eigenschaften der beiden Schichten berichtet, ohne dass konkrete quantitative Angaben gemacht wurden. Kürzlich entwickelten Ding et al.20 in einer parallelen Studie zu der in dieser Arbeit vorgestellten Studie MCCI-Simulationsmaterial, das Ce als Ersatz für Pu enthält und im in dem enthaltenen Mischoxidbrennstoff [(U,Pu)O2] enthalten ist Reaktor der FDNPP-Einheit 3. Zusätzlich zu kristallinen Silikatphasen, darunter CaSiO3, CaAl2(SiO4)2, SiO2-Cristobalit und Ce-haltiger Percleveit (Ce2Si2O7), wurde eine Reihe von U-Zr-O-haltigen Mineralien gebildet. Das Material war aufgrund der Verwendung von Edelstahl reich an Eisen.

Die Ergebnisse eines experimentellen Programms zur Untersuchung der mechanischen Eigenschaften dieses letztgenannten MCCI-Simulans werden in diesem Artikel vorgestellt und diskutiert. Der Hertzsche Eindruck wurde als günstige Technik für die mechanische Prüfung von Proben mit begrenztem Volumen eingesetzt, einer wesentlichen Voraussetzung für radioaktive Materialien. In Verbindung damit wurde eine Synchrotron-Röntgen-Computertomographie (XCT) in verschiedenen Belastungsstadien durchgeführt, um belastungsbedingte mikrostrukturelle Veränderungen der Probe aufzudecken. Die erfassten Tomogramme wurden mittels digitaler Volumenkorrelation (DVC)21,22,23,24 analysiert, was die Messung des internen Verschiebungsfeldes der Probe vom Anfangsstadium des Kontakts zwischen Eindringkörper und Probe bis zum mechanischen Versagen ermöglichte. Auf diese Weise wurde eine Korrelation zwischen der Materialmikrostruktur und dem mechanischen Verhalten erreicht, wie andere Forscher erfolgreich gezeigt haben, die die mechanische Leistung verschiedener duktiler und quasi-spröder Materialien untersuchten25,26,27,28,29,30. Die Kombination der DVC-gemessenen Verschiebungs- und Dehnungsfelder mit der entsprechenden externen Belastung, die auf die Probe ausgeübt wurde, erwies sich als effiziente Methode zur genauen Schätzung der wichtigsten mechanischen Eigenschaften des Materials, einschließlich des Elastizitätsmoduls und der Poissonzahl.

Die MCCI-Simulanz-Probe und der zugehörige Lastpfad, wie sie während des gesamten Versuchszeitraums aufgezeichnet wurden, sind in Abb. 1 dargestellt. Die Probenform war aufgrund der Komplexität der Vorbereitungsmethoden asymmetrisch. Eine 3D-Übersicht der Probe in Kontakt mit dem Hertzschen Eindringkörper ist in Abb. 1a dargestellt, während repräsentative zweidimensionale orthogonale Ansichten ebenfalls dargestellt sind, die die asymmetrische Form der Probe veranschaulichen. Abbildung 1b veranschaulicht den eingeschlagenen Weg von frühen Belastungsstadien bis zum Versagen.

a Eine 3D-Übersicht der MCCI-Probe (linke Seite), begleitet von einer Auswahl orthogonaler 2D-Ansichten (rechte Seite) und b der beim Laden eingeschlagene Pfad.

Peaks zeigen die maximale Kraft, die in jeder Belastungsphase auf die Probe ausgeübt wird. Es wurde beobachtet, dass die Kraftentspannung unmittelbar nach dem Auffüllen der Ladung in jedem Zyklus auftrat. Blaue Kästchen markieren die Zeiträume, in denen XCT-Scans erfasst wurden. Für die erste Belastungsstufe wurde eine äußere Kraft von maximal 20 N ausgeübt, während der während der Kraftrelaxationsperiode (XCT-Scanning) aufgezeichnete Mittelwert 14 N (±0,3 N) betrug. Die entsprechenden Belastungen während der zweiten Belastungsstufe betrugen 70 N und 55 N (±1,3 N). Nachdem der Scan der zweiten Belastungsstufe abgeschlossen war, wurde die äußere Belastung auf maximal 130 N erhöht. Während der Kraftentspannungsphase wurde ein mittlerer Belastungswert von 112 N (±5,9 N) aufgezeichnet.

Beim Aufstocken der externen Kraft für den vierten Belastungszyklus kam es zu einem plötzlichen Lastabfall, der auf ein Versagen der Probe hinweist. Der unmittelbar vor diesem Abfall festgestellte Lastwert betrug 160 N. Während der Kraftentspannung folgte ein zweiter Lastabfall. Dieser zweite Lastabfall ist mit einer Rissausbreitung verbunden, die unter konstanter Last über die gesamte Probendicke erfolgt – wahrscheinlich aufgrund der Entwicklung einer Zone mit erhöhter Dehnung in der Nähe der Rissfront. Der entsprechende XCT-Scan wurde aufgenommen, nachdem ein Belastungsplateau beobachtet wurde. Der während dieses Scans aufgezeichnete mittlere Belastungswert betrug 68 N (±1,9 N).

Ein repräsentatives zugeschnittenes 2D-Bild, das die stark heterogene Mikrostruktur des MCCI-Simulans zeigt, ist in Abb. 2a dargestellt. Der mehrphasige Charakter der Probe ist offensichtlich. Die rund um die Probenoberfläche verteilten kreisförmigen Strukturen (in 3D kugelförmig) sind typisch für in der Mischung vorhandene eisenreiche Partikel. Die hellen dreieckigen Bereiche, die Phasen hoher Elektronendichte entsprechen, werden uranreichen Standorten zugeschrieben. Es werden auch Poren unterschiedlicher Größe beobachtet. Unterschiede im Graustufen-Intensitätsbereich wurden zur Segmentierung der Phasenvolumina unter Verwendung der entsprechenden in Avizo31 verfügbaren Module verwendet. Die Ergebnisse dieses Segmentierungsprozesses sind in Abb. 2b dargestellt. Die entsprechenden 3D-Volumina sind in Abb. 2c dargestellt. Der ursprüngliche Bilddatensatz wurde beschnitten, um die Rechenzeit zu verkürzen.

a Identifizierung von Poren, Uran- und Eisenphasen, b Segmentierung der verschiedenen Phasen in einem 2D-Schnitt und c 3D-Volumina der segmentierten Uran-, Eisen- und Porenphasen.

Zusätzlich zur Visualisierung wurde eine quantitative Analyse durchgeführt, um die relevanten enthaltenen Phasenvolumina zu bestimmen. So wurden die Volumenanteile der eisenreichen und uranreichen Phase sowie die Gesamtporosität der Proben quantifiziert. Poren und U-reiche Phasen nehmen jeweils <1 % des gesamten Probenvolumens ein, während der akkumulierte Volumenanteil der sphärischen Fe-reichen Phase sich 4 % nähert. Die SiO2-Al2O3-CaO-Matrix ist die dominierende Phase innerhalb des untersuchten Probenvolumens.

Um die Homogenität der Poren zu untersuchen, wurde auch die Porengrößenverteilung bestimmt, wobei in allen Fällen eine Sphärizität von eins angenommen wurde. Abbildung 3 zeigt das entsprechende Histogramm. Es wird beobachtet, dass die kleineren Poren (<50 μm Äquivalentdurchmesser) im Probenvolumen dominieren. Genauer gesagt haben 74 % der Poren einen äquivalenten Durchmesser von weniger als 20 µm, verglichen mit 25 % im Bereich von 21–50 µm. Poren mit einem äquivalenten Durchmesser von mehr als 50 µm machen nur 1,3 % der Gesamtpopulation aus. In der Studie von Ding et al.20, die eine hochauflösende chemische Kartierung desselben MCCI-Simulans durchführten, wurde festgestellt, dass diese größeren Poren das Pu-Ersatzprodukt Ce in ihrem Inneren ansammeln, während dies bei den kleineren Poren nicht der Fall war. Es ist zu beachten, dass sich diese Werte auf das gesamte Probenvolumen beziehen. Für die Berechnungen wurde der vor dem Laden erfasste Scan herangezogen. Für den Vergleich zwischen den verschiedenen Ladephasen wurden rechnerisch benutzerfreundliche, zugeschnittene Datensätze verwendet. Somit konnte das Volumen der Risse, die sich nach Überschreiten der Materialfestigkeit bildeten, genau gemessen werden.

Porengrößenverteilung für MCCI-Simulanz, mechanisch getestet an der I12-Strahllinie an der Diamond Light Source (DLS).

Mithilfe der 3D-Tomogramme, die nach dem Zuschneiden des Originaldatensatzes erstellt wurden, wurde die Entwicklung des mechanischen Abbaus des MCCI-Simulans mit zunehmender von außen ausgeübter Belastung untersucht. Charakteristische Ansichten von 3D-Quadern, die in allen verschiedenen Belastungsstadien erzeugt wurden, sind in Abb. 4a dargestellt, wobei dasselbe Probenvolumen untersucht wird. Unter jeder tomographischen Ansicht ist der während des entsprechenden Scans ermittelte mittlere Belastungswert angegeben. Es wurde beobachtet, dass sich nach dem Ende des vierten Belastungszyklus ein ausgedehntes Rissnetzwerk gebildet hatte, was die Annahmen bestätigte, die nach dem plötzlichen, von der Wägezelle aufgezeichneten Kraftabfall formuliert wurden. Das Rissvolumen wurde segmentiert, um das gesamte 3D-Profil des mechanischen Abbaus der Probe zu untersuchen. Eine charakteristische Ansicht des Rissvolumens ist in Abb. 4b dargestellt, sowohl überlagert mit dem Tomogramm als auch segmentiert.

a 3D-Tomogramme, die nach der Durchführung von XCT-Scans in mehreren Belastungsstadien (von 14 N links bis 68 N nach dem Versagen rechts) erstellt wurden, und b segmentiertes 3D-Rißvolumen beim Versagen.

Für alle Datensätze, die nach der Erfassung der XCT-Scans erstellt wurden, wurde eine Phasenvolumensegmentierung durchgeführt. Dieser Prozess konzentrierte sich hauptsächlich darauf, nur die Hohlräume in jedem Tomogramm zu segmentieren und sowohl Poren- als auch Rissvolumina zu summieren. Der Anteil des Hohlraumvolumens, der für jedes der erfassten Tomogramme berechnet wurde, ist in Abb. 5 dargestellt.

Entwicklung des Hohlraumvolumenanteils (dh der Summe aus Rissen und Poren) bei zunehmender extern aufgebrachter Last.

Die Volumina wurden in allen Fällen anhand der beschnittenen Datensätze gemessen. Daher ist ein geringfügiger Unterschied zwischen dem Volumenanteil, der dem in Abb. 5 gezeigten vorbelasteten Zustand (Nulllast) entspricht, und dem entsprechenden Prozentsatz (<1 %) zu beobachten, der zuvor im Manuskript angegeben wurde, wo der gesamte Volumendatensatz übernommen wurde zur Berechnung. Der Hohlraumvolumenanteil blieb nahezu konstant (~2 %), als die von außen aufgebrachte Last zunahm, bis während des letzten Belastungszyklus ein Probenversagen beobachtet wurde. Die Daten, die dem nach dem Versagen erfassten Tomogramm entsprechen (4. Last, 68 N), zeigten einen starken Anstieg des Hohlraumvolumenanteils, der auf das gebildete ausgedehnte Rissnetzwerk zurückzuführen ist. Ein Szenario eines inkrementellen Anstiegs des Hohlraumvolumens vor dem Versagen wäre ein Zeichen für eine mögliche Mikrorissbildung – eine häufige Beobachtung bei der Prüfung quasi-spröder Materialien.

XCT-Daten wurden ebenfalls verarbeitet, um sie als Eingaben für die DVC-Analyse zu verwenden. Auf diese Weise konnten die gesamten Feldverschiebungen und Dehnungen bestimmt werden, die sich während der Belastung innerhalb des Probenvolumens entwickelten. Das Tomogramm, das dem Scan entspricht, der nach der anfänglichen Belastung (14 N) auf die Probe aufgenommen wurde, wurde als Referenzbilddatensatz betrachtet. Verschiebungs- und Dehnungsfelder wurden erzeugt, nachdem der Referenzbilddatensatz mit den Tomogrammen korreliert wurde, die mit höheren externen Belastungen (55 N; 112 N) verbunden waren. Das Tomogramm, das dem nach dem Probenversagen (4. Belastung, 68 N) aufgenommenen Scan entspricht, wurde nicht in die DVC-Analyse einbezogen, da das ausgedehnte Rissnetzwerk, das sich bildete, die Erstellung zuverlässiger Verschiebungs- und Dehnungskarten verhinderte32.

Die DVC-Analyse wurde mit dem Avizo-Erweiterungsmodul „XDigital Volume Correlation“31 durchgeführt. Die ursprünglichen Tomogramme wurden verarbeitet, um den Rechenaufwand zu minimieren. Alle 32-Bit-Bildstapel wurden mithilfe der Open-Source-Software ImageJ31 in 8-Bit konvertiert. Das Bildrauschen wurde auch durch die Anwendung von Despeckle-, Median- und Smooth-Filtern reduziert33. Zufälliges Rauschen kann eine „falsche“ Korrelation verursachen und fehlerhafte DVC-Analyseergebnisse liefern. Schließlich wurden alle Bildstapel gleichmäßig zugeschnitten, um die Rechenlast zu reduzieren und glatte quaderförmige Volumen zu erzeugen. Die Größe der beschnittenen Datensätze betrug 1164 vx × 618 vx × 321 vx (3,77 mm × 2 mm × 1,04 mm).

Zur Bestimmung der während der Belastung entstehenden Verschiebungs- und Dehnungsfelder wurde eine zweifache Methode angewendet. Der erste Verarbeitungsschritt, bekannt als (teilmengenbasierter) lokaler Ansatz, umfasste die Erstellung eines groben Gitters, das sich auf die Erfassung der großen Verschiebungen konzentrierte, die innerhalb des Probenvolumens auftreten. Local DVC berechnet einen durchschnittlichen Verschiebungsvektor in der Mitte jeder Teilmenge und daher werden zunächst diskontinuierliche Verschiebungskarten generiert. Anschließend werden Interpolationsmethoden eingesetzt, um das Verschiebungsfeld im Rest des Gitters zu bestimmen. Das lokale DVC-Verschiebungsfeld wurde anschließend in einen robusteren Verarbeitungsalgorithmus eingespeist, der zur Verfeinerung der primär generierten Daten und zur Erzeugung kontinuierlicher Verschiebungsfelder verwendet wurde, wobei die Verschiebung jedes Knotens durch benachbarte Knoten beeinflusst wird. Dieser folgende verfeinerte Prozess ist als auf Finite-Elemente (FE) basierender globaler Ansatz bekannt. Das zur Erzeugung der Verschiebungsfelder erzeugte Netz war deutlich feiner als das beim lokalen Ansatz verwendete Raster.

Die obige Methodik wurde getestet, um die Zuverlässigkeit der Ergebnisse zu validieren. Daher wurde ein virtuelles Verschiebungsfeld auf den Referenzbilddatensatz angewendet. Den Oberflächenebenen des Referenz-3D-Bilddatensatzes wurde eine Reihe vorgeschriebener Verschiebungen auferlegt, um den verformten Datensatz zum Testen zu generieren. Die benutzerdefinierten axialen Dehnungen εxx, εyy und εzz betrugen jeweils 0,01, 0,011 und 0,02. Unter Verwendung der Referenz- und deformierten Bilddatensätze als Eingaben wurde eine DVC-Analyse durchgeführt, um zu bewerten, ob die Ergebnisse mit den vordefinierten Dehnungswerten übereinstimmten. Eine Reihe von Eingabeparametern wurde quantifiziert, um die Datensätze sowohl für den lokalen als auch für den globalen Ansatz zu korrelieren31. Die Metrik- und Transformationsports wurden auf die Modi „Korrelation“ und „Translation + Rotation“ eingestellt. Der Korrelationsschwellenwert wurde auf 0,5 festgelegt. Sensitivitätsanalysen wurden durchgeführt, um die am besten geeignete Teilvolumengröße für den lokalen Ansatz und die Maschenweite für den globalen Ansatz zu bestimmen. Die Ergebnisse sind in Abb. 6 für verschiedene Teilvolumengrößen dargestellt. Der gleiche Prozess wurde für den globalen Ansatz verfolgt. Die gepunkteten roten Linien zeigen die axialen Dehnungswerte, die dem Referenzbilddatensatz absichtlich auferlegt wurden. Es ist eine gute Übereinstimmung zwischen diesen Werten und den entsprechenden Dehnungen zu beobachten, die über die DVC-Analyse ermittelt wurden (Abb. 6b–d), was durch den Korrelationskoeffizienten25 (Abb. 6a) zusätzlich bestätigt wird. Die idealen Maschenweiten, die anhand der Sensitivitätsanalyse zum Testen der Gültigkeit der Methode ermittelt wurden, betrugen 0,227 mm (70 Pixel) und 0,162 mm (50 Pixel) für den lokalen bzw. globalen Ansatz. Als Schlüsselparameter für die Auswahl der optimalen Maschenweite wurde die minimale Standardabweichung der Korrelationskoeffizientenwerte berücksichtigt. Diese Zahlen wurden auch als Eingaben für die Durchführung einer DVC-Analyse der realen Datensätze verwendet.

a Der Korrelationsindex, b die axialen Dehnungen εxx, c die axialen Dehnungen εyy und d die axialen Dehnungen εzz, nach Auferlegung virtueller Verschiebungen. Für jede durchgeführte DVC-Analyse werden Fehlerbalken angegeben, die die Standardabweichung veranschaulichen.

Insgesamt wurden zwei DVC-Läufe durchgeführt. Die erste wurde verwendet, um den Referenzdatensatz (1. Belastung, 14 N) mit den Daten zu korrelieren, die dem Scan entsprachen, der nach Abschluss der zweiten Belastungsstufe (2. Belastung, 55 N) durchgeführt wurde. Der zweite DVC-Lauf wurde durchgeführt, um den Referenzdatensatz (1. Belastung, 14 N) mit den Daten zu korrelieren, die dem Scan entsprechen, der nach dem Ende der dritten Belastungsstufe (3. Belastung, 112 N) durchgeführt wurde. Jedes FE-basierte Tetraedernetz umfasste 1722 Knoten. Der Korrelationskoeffizient für beide DVC-Läufe betrug 0,925.

Die innerhalb des untersuchten Probenvolumens entwickelten Verschiebungs- und Dehnungsfelder wurden analysiert, um das mechanische Verhalten des MCCI-Simulans zu untersuchen. Insgesamt wurden drei 3D-Verschiebungskarten erstellt, um die über alle drei Achsen auftretenden Knotenverschiebungen zu visualisieren. Dementsprechend wurden sechs Dehnungs-3D-Karten/Tensoren implementiert, die sowohl die axiale als auch die Scherdehnungsverteilung darstellen. Charakteristische Ansichten aller über die DVC-Analyse generierten 3D-Karten sind in den Abbildungen dargestellt. 7–8. Die Position der zugeschnittenen Volumina, die zur Durchführung der DVC-Analyse verwendet wurden, ist in Abb. 7a dargestellt. Die Verschiebungen entlang der x-, y- und z-Achse werden als ux, uy bzw. uz bezeichnet (Abb. 7b – d). Darüber hinaus stehen εxx, εyy und εzz für axiale Dehnungen entlang der x-, y- und z-Achse (Abb. 8a – c), während εxy, εxz und εyz die entsprechenden Schubdehnungsverteilungen bezeichnen (Abb. 8d – f).

a Die eingebetteten DVC-Volumina, die den DVC-gemessenen axialen Verschiebungen b ux, c uy und d uz entsprechen, entwickelten sich innerhalb des MCCI-Simulationsvolumens mit zunehmender externer Belastung. Verschiebungen werden in μm angegeben.

a–c Axiale DVC-Dehnungen entlang der x-, y- und z-Achse. d–f Scher-DVC-Dehnungen auf den Ebenen XY, XZ und YZ.

Das Verschiebungsprofil entlang der x-Achse (ux) ist beim Übergang vom ersten Belastungsschritt (14 N) zum zweiten (55 N) scheinbar gleichmäßig. Bei der Korrelation der Daten zu den Belastungszyklen 14 N und 112 N zeigt sich jedoch ein völlig anderer Trend. Im mittleren Bereich des Quaders ist eine deutliche Trennung zwischen positiven und negativen Verschiebungswerten erkennbar, was auf Spaltungserscheinungen schließen lässt (Abb. 7b). Diese Beobachtung wird durch die Verschiebungskarten uy und uz bestätigt. Im mittleren Bereich sind deutliche Konzentrationen höherer (in absoluten Werten) Verschiebungen zu beobachten. Anzeichen einer Probenaufspaltung sind noch deutlicher, wenn die axialen Dehnungskarten berücksichtigt werden. Das Profil der seitlichen Dehnung εxx (Abb. 8a) zeigt ein Band höherer Werte um denselben Bereich herum, in dem die Verschiebung der ux-Verschiebung festgestellt wurde.

Die εxz-Karte (Abb. 8e) zeigt auch einen lokalisierten Anstieg der Scherspannung im mittleren Bereich des Quaders. Es ist wichtig zu beachten, dass die relevanten Tomogramme keine offensichtlichen Risse an den Stellen zeigten, an denen DVC-Daten auf lokalisierte erhöhte axiale Spannungen hindeuteten. Zusätzlich zur visuellen Beobachtung ergab die quantitative Analyse nach der Segmentierung keine Änderung des Hohlraumvolumenanteils zwischen der ersten und der dritten Beladungsstufe, wie in Abb. 5 dargestellt.

Die DVC-gemessenen Daten verdeutlichten die qualitativen Merkmale des mechanischen Verhaltens der Probe. Es wurden Zonen mit konzentrierten erhöhten Belastungen identifiziert, die auf mögliche Bruchstellen schließen lassen. Zusätzlich zu den qualitativen Erkenntnissen wurden die gesamten Feldverschiebungs- und Dehnungsdaten verwendet, um eine quantitative Analyse durchzuführen, die sich auf die Bestimmung der mechanischen Eigenschaften des Materials konzentrierte. Zwei alternative Ansätze, die Verschiebungs- und die Dehnungsmethode, wurden zur Schätzung des Elastizitätsmoduls und der Poissonzahl eingesetzt. Für die Verschiebungsmethode wurden ausschließlich die DVC-gemessenen Verschiebungsdaten berücksichtigt. Der Mittelwert der vertikalen Verschiebungen uz, entsprechend der oberen Schicht des in Abb. 7d gezeigten relativen Quaders, wurde berechnet. Dementsprechend wurde die mittlere vertikale Verschiebung der quaderförmigen Bodenscheibe bestimmt. Der gleiche Prozess wurde befolgt, um die entsprechenden mittleren vertikalen Verschiebungswerte für den in Abb. 7d gezeigten Quader zu berechnen. Die absolute Differenz zwischen den oberen und unteren mittleren Verschiebungen bezeichnet jeweils die vertikale Verformung, die in einer bestimmten Lastübergangsphase auftrat. Der Lastunterschied, die vertikale Verformung und die Geometrie der jeweils untersuchten Probe wurden zur Bestimmung der relativen Druckspannung und vertikalen Dehnung verwendet und ermöglichten die anschließende Berechnung des Elastizitätsmoduls. Ähnliche Konzepte wurden übernommen, um die mechanischen Eigenschaften quasi-spröder, heterogener Materialien auf der Grundlage von DVC-Messdaten aufzudecken29. Für jeden DVC-Lauf wurden separate Werte für den Elastizitätsmodulwert ermittelt. Da zwei verschiedene Lastübergangsszenarien untersucht wurden (14 N–55 N; 14 N–112 N), wurde ein mittlerer Elastizitätsmodulwert berechnet.

Zur Bestätigung der mit der Verdrängungsmethode erzielten Ergebnisse wurde die Dehnungsmethode eingesetzt. Die axialen Dehnungswerte entlang der z-Achse, bezeichnet als εzz (Abb. 8c), wurden für jedes Element des FE-basierten Netzes exportiert. Anschließend wurde der mittlere Dehnungswert berechnet. In Übereinstimmung mit der Verschiebungsmethode wurde die Lastdifferenz jedes Mal durch die Probenoberfläche dividiert, um die mittlere Druckspannung zu berechnen. Unter der Annahme, dass das Materialverhalten im Niedriglastbereich elastisch ist, wurde der Elastizitätsmodul gleich dem Verhältnis zwischen der mittleren Druckspannung und der mittleren Druckdehnung34 festgelegt. Die mit beiden Ansätzen erzielten Ergebnisse sind in Tabelle 1 zusammengefasst, wobei E für den Elastizitätsmodul steht. Detaillierte Beschreibungen sowohl der Verschiebungs- als auch der Dehnungsmethoden finden Sie an anderer Stelle34.

Auch mögliche Steifigkeitsschwankungen innerhalb des Materialvolumens aufgrund der heterogenen Mikrostruktur wurden untersucht. Die DVC-Analyse zeigte im gesamten untersuchten Probenvolumen deutlich ungleichmäßige axiale und Scherdehnungsverteilungen, wie in Abb. 8 dargestellt. Daher wurde die Variation der mittleren vertikalen Dehnung εzz (Abb. 8c) über die Probenhöhe analysiert. Alle vertikalen Dehnungswerte von Netzelementen, die zur gleichen XY-Ebene gehören, wurden gemittelt. Die Druckspannung wurde anschließend durch diese mittlere XY-planare Vertikaldehnung dividiert, um den XY-planaren Elastizitätsmodul zu bestimmen. Der gleiche Prozess wurde für alle verschiedenen planaren mittleren vertikalen XY-Dehnungen angewendet, die entlang der Z-Achse berechnet wurden. Somit konnte eine mögliche Änderung der Materialsteifigkeit über die Höhe des untersuchten DVC-Volumens bewertet werden. Die Ergebnisse sind in Abb. 9a dargestellt. Basierend auf der gewählten Achsenkonfiguration (Abb. 7–8) spiegeln höhere Z-Werte Orte wider, die näher an der Oberfläche der Probe liegen.

ein Elastizitätsmodul. b Poissonzahl.

Es wurde beobachtet, dass der Elastizitätsmodul über die Probenhöhe hinweg variiert. Die Ergebnisse zeigten einen Trend zur Steifigkeitsabnahme bei der Bewegung in Richtung der oberen Oberfläche der Probe. Ein ähnlicher Ansatz wurde zur Schätzung des Poisson-Verhältnisses des MCCI-Simulans gewählt. Für die Berechnungen wurden nur die erzeugten Dehnungsfelder berücksichtigt. Die Werte der axialen Dehnung (εxx; εyy; εzz) wurden für jedes Element exportiert, das zum in Abb. 8 gezeigten Netz gehört. Anschließend wurden die entsprechenden mittleren axialen Dehnungen bestimmt. Es wurden nur die Daten des ersten DVC-Laufs (14 N–55 N) verwendet. Die Poisson-Zahl νxz wurde basierend auf der Elastizitätstheorie unter Verwendung von Gleichung (1) zu 0,16 (±0,3) berechnet. 1.

Es entstand ein großer Standardabweichungsfehler, der die große Streuung der Werte der elementaren Axialdehnung widerspiegelt. Das Poisson-Verhältnis νyz (νyz = −εyy/εzz) wurde ebenfalls berechnet, um zu beurteilen, ob das Material isotrop oder orthotrop war. Der abgeleitete Wert lag jedoch außerhalb des Bereichs eines Kontinuums (0–0,50) und wurde daher für die weitere Analyse nicht berücksichtigt. Die Verteilung des Poisson-Verhältnisses über die Probenhöhe wurde ebenfalls untersucht, entsprechend der für den Elastizitätsmodul angewandten Methode. Die axialen Dehnungen εxx und εzz, die Netzelementen entsprechen, die auf derselben XY-Ebene (gleiche Z-Koordinate) liegen, wurden gemittelt. Dieser Vorgang wurde für alle verschiedenen XY-Ebenen wiederholt, aus denen die DVC-Volumina bestehen. Daher wurden einzelne mittlere axiale Dehnungen bei unterschiedlichen Probenhöhen berechnet. Diese Mittelwerte wurden verwendet, um die entsprechenden lokalen Poisson-Verhältnisse unter Verwendung von Gl. abzuleiten. 1. Die Änderung des Poisson-Verhältnisses (νxz) über die Höhe des DVC-inspizierten Volumens ist in Abb. 9b dargestellt. Es sind erhebliche Unterschiede zu beobachten.

Hertzsche Eindruckbelastung, kombiniert mit XCT, durchgeführt an einer Synchrotron-Beamline und anschließender DVC-Analyse der resultierenden Tomogramme, erwies sich als Methode für die eingehende Untersuchung der Mikrostruktur und mechanischen Leistung von MCCI-Simulanten. Standardmethoden für mechanische Tests, z. B. Zugtests, bei denen Dehnungsmessstreifen auf die Probenoberfläche geklebt werden und die durch die Belastung verursachte Dehnung direkt messen könnten, konnten aufgrund der radioaktiven Natur des Materials nicht angewendet werden. Die Regelungen zum Arbeiten mit ionisierender Strahlung führten zu Einschränkungen hinsichtlich des Probenvolumens und begünstigten die Eindringung als einzige Methode, mit der ein begrenztes Probenvolumen unter äußerer Belastung untersucht werden konnte.

Die erfassten Tomogramme sowie die sukzessive Phasensegmentierung und quantitative Analyse lieferten Informationen über die heterogene Materialmikrostruktur. Es wird erwartet, dass die vorherrschende SiO2-reiche Matrix die mechanische Leistung des MCCI-Simulans bestimmt. Es ist jedoch zu erwarten, dass das Vorhandensein von Fe-reichen kugelförmigen Partikeln, U-reichen Phasen und Poren, die in der Mikrostruktur verstreut sind, selbst bei geringen Anteilsprozentsätzen, ebenfalls Auswirkungen auf das mechanische Verhalten hat.

Der aufgezeichnete Ladezeitverlauf sowie die visuelle Beobachtung und die quantitative Analyse der XCT-Daten zeigten die spröde Natur des Probenversagens. Es wurden keine Anzeichen für typisches quasi-sprödes Verhalten, wie z. B. die Bildung von Mikrorissen, festgestellt. Dies kann sich als nützliche Erkenntnis erweisen und den Stilllegungsprozess von FDNPP unterstützen, vorausgesetzt, dass sich das Verhalten des Ersatzmaterials dem des echten MCCI in den beschädigten Reaktorbetten annähert. Sprödes Versagen ist mit einem vollständigen Verlust der Materialintegrität nach Überschreiten der Endfestigkeit verbunden, eine Tatsache, die bei der Auslegung der Roboterflotte für die Stilllegung berücksichtigt werden muss. Die erfassten Daten und die durchgeführte Analyse garantieren jedoch nicht, dass das MCCI-Simulans; und damit möglicherweise das echte Fukushima MCCI, ist ein sprödes Material. Obwohl das Fehlen von Mikrorissen in den XCT-Daten, die sich während der Belastung bilden, und das konstante Hohlraumvolumen bis zum Versagen auf Materialsprödigkeit schließen lassen, zeigten die DVC-Daten Diskontinuitäten, die möglicherweise mit der Bildung eines Mikrorisses zusammenhängen. Die Auflösung der Tomographiescans war nicht optimal, da das gesamte Probenvolumen im verfügbaren Sichtfeld erfasst werden musste. Daher besteht ein plausibles Szenario, dass der Beginn der Mikrorissbildung aufgrund der verfügbaren Auflösung nicht erfasst wurde. In Verbindung mit der vorherigen Vermutung wäre eine Kompressionslast-Verschiebungskurve ein wichtiger Beweis für das spröde oder quasi-spröde Verhalten des Materials. Der gewählte Versuchsaufbau und die Materialgrößenbeschränkungen verhinderten die Möglichkeit, die entsprechende Ausrüstung (z. B. Dehnungsmessstreifen) einzubeziehen, und folglich war die Aufzeichnung einer Last-Verschiebungs-Kurve nicht möglich.

DVC-gemessene Daten zeigten Zonen mit lokal erhöhten Belastungen, die sich nach periodischer Erhöhung der auf die Probe ausgeübten externen Belastung entwickelten. Bei der Untersuchung der entsprechenden Tomogramme konnten an diesen Stellen keine Rissbildungen festgestellt werden. Zusätzlich zu qualitativen Schlussfolgerungen ermöglichten DVC-gemessene Verschiebungs- und Dehnungsfelder die Quantifizierung der wichtigsten mechanischen Eigenschaften der untersuchten Probe, einschließlich des Elastizitätsmoduls und der Poissonzahl. Basierend auf der in den vorherigen Abschnitten beschriebenen Methodik wird erwartet, dass die MCCI-Simulanz-Steifigkeit, ausgedrückt durch den Elastizitätsmodul, zwischen 15 GPa und 34 GPa liegt.

Es ist wichtig zu erwähnen, dass die Berechnungen zur Bestimmung des Elastizitätsmodulbereichs unter der Annahme einachsiger Kompressionsbedingungen durchgeführt wurden. Daher wurde die folgende Gleichung übernommen, wobei E der Elastizitätsmodul (MPa) ist, σzz* das Spannungsäquivalent eines einachsigen Kompressionszustands ist, ΔF die zwischen zwei Belastungsstufen aufgezeichnete Lastdifferenz (N) ist und A (mm2) ist Probenoberfläche und εzz ist die DVC-gemessene mittlere axiale Dehnung entlang der z-Achse. Diese Annahme war notwendig, um den Elastizitätsmodul des Materials auf der Grundlage der verfügbaren Daten zu quantifizieren [Gl. 2].

Allerdings unterscheidet sich die Hertzsche Eindrückung von der einachsigen Kompression. Unter Berücksichtigung der möglichen Auswirkungen einer solchen Vereinfachung auf die Daten wurde eine Reihe von FE-Analysen durchgeführt, um die Geometrie der Baugruppe zu simulieren. Eine detaillierte Beschreibung dieser Methode, die auch zur Bestimmung des Elastizitätsmoduls von Tschernobyl-Lavasimulanzien angewendet wurde, ist in Lit. verfügbar. 34. Eine Zusammenfassung des entsprechenden Arbeitsablaufs wird im Folgenden besprochen. FE-Analysen wurden mit dem Softwarepaket ABAQUS durchgeführt. Mit dem MCCI-Simulant wurde ein Hertzscher Eindrucktest durchgeführt. Die Geometrie der Probe war zu komplex, um in den implementierten FE-Modellen genau reproduziert zu werden. Daher wurde ein vereinfachtes quaderförmiges Volumen mit eingebettetem DVC-Volumen generiert. Die Position des DVC-Volumens in Bezug auf den Eindringkörper wurde präzise modelliert.

Eine realistische Darstellung der Probenmikrostruktur ging über den Rahmen dieses FE-Modellierungsarbeitspakets hinaus. Daher wurde MCCI-Simulationsmaterial als fest und homogen modelliert. Der zur Simulation des gesamten Volumens erstellte Quader wurde segmentiert, um die Visualisierung des entsprechenden DVC-assoziierten Innenvolumens zu ermöglichen. Dreidimensionale hexagonale Festkörperelemente mit acht Knoten (C3D8) mit Sanduhrsteuerung und reduzierter Integration wurden zum Aufbau der MCCI-Simulant- und Hertzschen Indenternetze verwendet. Der Eindringkörper wurde als diskreter 3D-Starrkörper modelliert. Zur Bestimmung der optimalen Elementgröße wurde eine Netzempfindlichkeitsanalyse durchgeführt. Sowohl MCCI-Simulant als auch ZrO2-Hertzscher Eindringkörper wurden als isotrope, elastische Materialien modelliert. Der Elastizitätsmodul und das Poisson-Verhältnis für ZrO2 wurden auf 210 GPa bzw. 0,22 festgelegt. Da die elastischen Eigenschaften des MCCI-Simulans unbekannt sind, wurde eine Reihe von Testwerten (6 GPa und 0,3 für den Elastizitätsmodul bzw. das Poisson-Verhältnis) übernommen. Die Basis des MCCI-Simulationsquaders wurde gegen alle Translations- und Rotationsfreiheitsgrade fixiert, während Körperbeschränkungen verwendet wurden, um eine starre Körperbewegung des Eindringkörpers sicherzustellen. Der Kontakt von Oberfläche zu Oberfläche wurde ausgewählt, um die Wechselwirkungseigenschaften zwischen dem Eindringkörper und den Proben zu simulieren. Der harte Kontaktdruck-Überschluss ermöglichte eine Oberflächentrennung unter Spannung und eine eingeschränkte Knotendurchdringung unter Druck. Zur Beschreibung des tangentialen Verhaltens der Kontakteigenschaften wurde ein Strafkontaktalgorithmus mit einem Reibungskoeffizienten von 0,5 verwendet. Am Referenzpunkt wurde eine vorgeschriebene vertikale Verschiebung von 0,5 mm implementiert (verschiebungsgesteuerte Methode), sodass sich der Eindringkörper nur entlang der z-Achse bewegen konnte.

Die Methode zur Bestimmung des Elastizitätsmoduls durch Mittelung der DVC-berechneten Dehnungen wurde auch zur Verarbeitung der Ergebnisse der FE-Analyse verwendet. Gleichung 2 wurde angepasst und implementiert, um den hypothetischen Young-Modulwert zu berechnen. Die Druckspannung σzz,FEM* wurde berechnet, indem die Reaktionskraft an einem bestimmten Referenzpunkt durch die Oberseite des DVC-simulierten FEM-Quaders für jedes Inkrement der FE-Analyse dividiert wurde. Die mittlere vertikale axiale Dehnung εzz,FEM wurde ebenfalls bei jedem Analyseinkrement berechnet, wobei die Elementdehnungsdaten innerhalb des DVC-simulierten Quadernetzes verwendet wurden. Ein hypothetischer Wert des Elastizitätsmoduls (Ehyp) wurde durch Division von σzz,FEM* durch εzz,FEM bei jedem Inkrement der Analyse abgeleitet. Es wurden keine nennenswerten Unterschiede festgestellt. Der Unterschied zwischen dem hypothetischen Young-Modulwert (Ehyp) und dem realen Young-Modulwert, der als Eingabe für die FE-Analyse (EFEM) verwendet wird, zeigt die Wirkung des vereinfachten einachsigen Kompressionskonzepts, das zur Berechnung der MCCI-Simulant-Steifigkeit angewendet wird. Das Verhältnis Ehyp/EFEM, das für diese spezielle FEM-Geometrie 0,63 (±0,0234) beträgt, wird als Fehlerkontrollmechanismus betrachtet, der der oben genannten Methodik hinzugefügt wird, um zuverlässigere Werte des Young-Moduls des MCCI-Simulans bereitzustellen. Daher wurde ein Korrekturfaktor von 1,59 auf die zuvor gemeldeten Werte des Elastizitätsmoduls angewendet, um der vereinfachten einachsigen Kompressionshypothese Rechnung zu tragen.

Der überarbeitete Elastizitätsmodulbereich für MCCI-Simulanz liegt zwischen 24 GPa und 54 GPa. Dieser Bereich legt nahe, dass MCCI-Simulant steifer ist als die meisten spröden Materialien, einschließlich gewöhnlicher Keramik (~3 GPa–10 GPa) und Polymere (~1 GPa–4 GPa), und sich gut mit typischen quasi-spröden Materialien wie Graphit vergleichen lässt (4 GPa–28 GPa) und Beton (14 GPa–41 GPa).

Nach unserem besten Wissen liegen keine Untersuchungen zu mechanischen Tests von MCCI-Simulanzien vor. Daher kann der in dieser Arbeit empfohlene Young-Modul-Wertebereich nicht direkt mit der relevanten Literatur verglichen werden. Die große Vielfalt an Phasen, die in der Charge gemischt werden, um ein Ersatzmaterial herzustellen, kombiniert mit der unbekannten Zusammensetzung des realen Materials und Unsicherheiten im Zusammenhang mit der Probenvorbereitung, die die Schmelzbedingungen nachahmt, hat sich als äußerst komplexes Forschungsumfeld erwiesen. Es wurden jedoch zahlreiche Studien veröffentlicht, die die für MCCI relevanten mechanischen Eigenschaften von mehrphasigen Materialien untersuchen35,36,37. Kitagaki et al.35 untersuchten die Bruchzähigkeit, den Elastizitätsmodul und die Härte fester gemischter (U, Zr)O2-Phasen. Die Gewichtsprozente von UO2 und ZrO2 variierten zwischen den getesteten Proben. Es wurde ein mittlerer Elastizitätsmodulwert von 182 GPa (±26 GPa) angegeben. Marchetti et al.36 synthetisierten auch gemischte Proben mit unterschiedlichen Anteilen an UO2 und ZrO2, um ihre mechanischen Eigenschaften mithilfe von Mikroechographie und akustischer Hochfrequenzmikroskopie zu untersuchen. Ihre Ergebnisse stimmten gut mit denen von Kitagaki et al.35 überein, die einen mittleren Elastizitätsmodul von 203 GPa (±15 GPa) meldeten. Zusätzlich zu U-Zr-haltigen Feststoffproben führten Marchetti et al.36 mechanische Tests an Proben von Kernbrennstoffresten durch, die aus dem beschädigten Reaktorkern der Three Mile Island (TMI) Unit 2 (TMI-2) gebohrt wurden9. Der Hauptunterschied zwischen der Zusammensetzung gemischter UO2/ZrO2-Feststoffproben und TMI-2-Kernbrennstoffresten besteht darin, dass letztere einen Anteil an Eisenphasen enthielten. Es wurde festgestellt, dass der Elastizitätsmodul der TMI-2-Kernbrennstoffabfälle erheblich niedriger ist (140 GPa–170 GPa) als der der gemischten UO2/ZrO2-Feststoffproben, was den Effekt der im Material vorhandenen Eisenphasen widerspiegelt. Es wird angenommen, dass FDNPP MCCI einen höheren Anteil an Eisenphasen enthält als TMI-2-Corium, da die Stahlvorräte in Siedewasserreaktoren größer sind als in TMI-Druckwasserreaktoren. Daher wird erwartet, dass der Elastizitätsmodul von FDNPP MCCI aufgrund des höheren Anteils an Eisenphasen im Material erheblich niedriger ist als der von TMI-2-Corium.

Alle in der Literatur angegebenen Werte zum Young-Modul von gemischten U-Zr-O- und Brennstoffrückstandsproben sind deutlich höher als die hier angegebenen Werte für MCCI-Simulanz. Dieses Verhalten wird auf die deutlich unterschiedliche Zusammensetzung des MCCI-Simulans zurückgeführt. Die dominierende Phase im MCCI-Simulanz ist ein SiO2-Al2O3-CaO-Glas, wobei der SiO2-Anteil mehr als 50 Gew.-% der Zusammensetzung der Probencharge ausmacht, wobei weitere 24 Gew.-% CaO und Al2O3 sind. Diese drei Phasen stehen in direktem Zusammenhang mit dem Vorhandensein eines quarzsandreichen Zements im FDNPP MCCI. Sowohl gemischte U-Zr-O- als auch andere zuvor gemeldete Proben von Brennstoffabfällen35,36 enthielten keine für Beton relevanten Phasen. Darüber hinaus umfasst die U-Zr-O-Phase <14 Gew.-% der MCCI-Simulanz-Chargenmischung, während sie in beiden Literaturbeispielen die dominierende Phase ist. Wir gehen davon aus, dass der Young-Modul des FDNPP MCCI aufgrund des Vorhandenseins von Beton in der verfestigten Mischung erheblich niedriger ist als der von TMI-2-Corium.

Eine ähnliche Methode wie die in diesem Artikel beschriebene wurde auch angewendet, um das mechanische Verhalten und die Mikrostruktur von Proben zu bestimmen, die so hergestellt wurden, dass sie den „Lava“-Materialien von Tschernobyl ähneln, die in den beschädigten Kernreaktoren nach dem dortigen Unfall im Jahr 1986 gebildet wurden34,38. Der Vergleich zwischen den berechneten Young-Moduli für die Tschernobyl-„Lava“ und das MCCI-Simulant zeigt, dass das FDNPP-Material zwischen 1,7× und 2,5× steifer ist. MCCI-Simulant wies auch eine höhere (~25 %) Fehlerlast auf. Diese Schlussfolgerung erfordert eine weitere Bewertung, da alle Proben eine ähnliche, aber nicht identische Geometrie aufwiesen.

Die höhere Versagenslast sowie eine deutlich höhere Steifigkeit, wie aus Youngs Modulberechnungen hervorgeht, verdeutlichen die verbesserte mechanische Leistung des MCCI-Simulans im Vergleich zu den „Laven“ von Tschernobyl. Da die Unterschiede in der chemischen Zusammensetzung zwischen den beiden Arten von Simulanzien nicht signifikant sind, kann diese Dominanz auf die Mikrostruktur der Probe zurückgeführt werden. Das MCCI-Simulanz zeigte eine deutlich verringerte Gesamtporosität, und die Analyse der Porengrößenverteilung zeigte, dass die Proben zwar eine vergleichbare Anzahl von Mikroporen (äquivalenter Durchmesser von 0 µm–20 µm) enthielten, größere Poren (äquivalenter Durchmesser > 200 µm) jedoch in MCCI nicht nachgewiesen wurden -Simulans. Im Gegensatz dazu wiesen die „Lavas“ eine beträchtliche Anzahl größerer Poren auf, die wahrscheinlich den entscheidenden Einfluss auf die Steifigkeit und Tragfähigkeit des Materials haben. Die am MCCI-Simulanzien durchgeführte Materialsegmentierungsanalyse ergab einen geringeren Prozentsatz an uranreichen und eisenreichen Phasen als bei den „Lava“-Simulanzien von Tschernobyl. Im Umkehrschluss bedeutet dies, dass die Matrix im MCCI-Simulanz (reich an SiO2), deren Anteil erheblich höher war als in den „Lava“-Simulanzien von Tschernobyl, die mechanische Festigkeit der Materialien dominiert. Interessant ist auch die Feststellung, dass sich laut Ding et al.20 bei der Analyse der Zusammensetzung des MCCI-Simulans eine Reihe kristalliner Silikatphasen gebildet hatten, darunter Anorthit und Wollastonit sowie zirkonverwandter Cristobalit und Percleveit. Solche Beobachtungen wurden für die „Lava“-Simulanten von Tschernobyl nicht gemeldet. Es ist wahrscheinlich, dass diese kristallinen Silikatphasen zu den verbesserten mechanischen Eigenschaften beitragen, die für MCCI-Simulanz im Vergleich zu Tschernobyl-„Lava“ festgestellt wurden. Zur Bestätigung der vorherigen Hypothese hat sich gezeigt, dass das Vorhandensein von Wollastonit in Betonmischungen die Materialfestigkeit erhöht39.

Die Beschränkung des Zugangs zu echten MCCI-Proben aus Fukushima könnte Bedenken hinsichtlich der Kompatibilität zwischen echten Proben, die nach dem Unfall gebildet wurden, und im Labor fusionierten Ersatzproben aufkommen lassen. „Lava“-Simulanzproben aus Tschernobyl, die nach einer ähnlichen Methodik15 hergestellt wurden, zeigten eine vergleichbare Mikrostruktur mit echten „Lava“-Proben4, was die Validität des zur Untersuchung von MCCI-Simulanzproben angewandten Prozesses erhöhte. Der Einfluss der Bestrahlung auf das mechanische Verhalten des Materials muss berücksichtigt werden. Studien an bestrahlten Betonproben zeigten eine Verringerung sowohl der Druck- als auch der Zugfestigkeit im Vergleich zu Frischbeton40. Da im Materialvolumen die mit Zement verbundenen kristallinen Phasen vorherrschen, ist zu erwarten, dass die mechanische Festigkeit von MCCI im Laufe der Jahre aufgrund der Strahlung abnimmt. Der Ersatz von Pu durch Ce im MCCI-Simulanz kann sich auf die Materialeigenschaften auswirken, da es möglich ist, dass sich die Mechanismen der Pu-(U)-O-Si-Phasenbildung von denen des entsprechenden Ce-(U)-O-Si unterscheiden. In entsprechenden Studien wurde jedoch über eine Reaktion zwischen PuO2 und SiO2 berichtet, die zur Bildung von Pu-Percleveit führte, was mit Ce-Percleveit übereinstimmt, das bei der Herstellung des in diesen Studien verwendeten MCCI-Simulans gebildet wurde.

Die Auswirkung der langfristigen Wechselwirkung von MCCI mit Wasser auf die mechanischen Eigenschaften des Materials muss berücksichtigt werden. Relevante Arbeiten an Tschernobyl-„Laven“4,5,6 ergaben, dass nach der Wechselwirkung mit Wasser erhebliche chemische Veränderungen aufgetreten sind. Es wird erwartet, dass die Zusammensetzung der „Laven“ für Fukushima MCCI relevant ist, auch wenn sich die Unfallbedingungen und beteiligten Materialien geringfügig unterscheiden. Die Häufigkeit von Eiseneinschlüssen im MCCI-Volumen, die mit Rohrleitungen aus Edelstahl 316 verbunden sind, ist ein wichtiger Aspekt, den es zu berücksichtigen gilt. Es ist wahrscheinlich, dass diese metallischen Einschlüsse im Laufe dieses Jahrzehnts korrodieren, und zwar nicht nur während der anfänglichen kurzfristigen Wechselwirkung mit Meerwasser, sondern auch während der anschließenden Wechselwirkung mit Kühlwasser. Der Korrosion von Fe-haltigen Phasen wird unabhängig von der Art der Korrosionsprodukte immer eine Volumenausdehnung entgegengewirkt. Der Volumenausdehnungskoeffizient kann zwischen 1,70 und 6,1541 variieren. Die korrosionsbedingte Volumenausdehnung von Eisenphasen innerhalb des MCCI-Volumens ist ein Potenzial, das Bedenken hinsichtlich des mechanischen Verhaltens des Materials aufwirft. Eine mögliche Rissbildung, die durch diese interne Volumenausdehnung hervorgerufen wird, kann die Integrität und damit die mechanische Festigkeit drastisch beeinträchtigen. Darüber hinaus könnte mechanisch instabiles ZrO2, das höchstwahrscheinlich im MCCI-Volumen vorhanden ist, auch als Quelle für die Rissbildung dienen, da eine mögliche Umwandlung von der tetragonalen in die monokline Phase mit der Volumenausdehnung verbunden ist6. Die Auswirkung von Rissen im eingebetteten MCCI auf die Materialsteifigkeit und -festigkeit muss vor der Stilllegung genau bewertet werden. Daher sollte das Szenario eines überarbeiteten und verringerten Elastizitätsmodulwerts in Betracht gezogen werden, der das Ereignis eines gerissenen Materialkerns widerspiegelt.

Die DVC-gemessenen Dehnungsfelder wurden auch verwendet, um den Bereich des Poisson-Verhältnisses für MCCI-Simulanz abzuschätzen. Die Berechnungen wurden erstens unter Berücksichtigung des gesamten untersuchten Volumens und zweitens unter Berücksichtigung geteilter Volumina durchgeführt. Letzteres ermöglichte die Untersuchung der Poisson-Verhältnisverteilung über die Probenhöhe. Selbst bei Werten, die im Bereich eines Kontinuums (0–0,5) lagen, wurde eine deutliche Streuung der Werte beobachtet. Es wird angenommen, dass dieses Verhalten auf die heterogene Mikrostruktur der Probe zurückzuführen ist. Teile der für die Analyse verwendeten geteilten Volumina waren deutlich weniger porös als andere, was die starke Diversität widerspiegelt, die in den entsprechenden mittleren Dehnungswerten festgestellt wurde.

Zusammenfassend sind die wichtigsten Ergebnisse der durchgeführten und in diesem Dokument vorgestellten Forschung nachstehend aufgeführt:

Basierend auf den während der mechanischen Tests gemachten Beobachtungen und der anhand der XCT-Daten durchgeführten quantitativen Analyse liegen keine ausreichenden Erkenntnisse vor, um das Material entweder als spröde oder quasi-spröde einzustufen. Es sind zusätzliche Arbeiten erforderlich, um gültigere Schlussfolgerungen zu ziehen.

DVC-verarbeitete Daten zeigten Stellen mit erhöhten Axial- und Scherdehnungen, was auf potenzielle Versagenszonen für das Material hinweist, ohne dass in den entsprechenden Tomogrammen Anzeichen von Schäden festgestellt wurden.

Der Elastizitätsmodul des MCCI-Simulans wird voraussichtlich zwischen 24 GPa und 54 GPa liegen. Die Berechnungen des Poisson-Verhältnisses zeigten eine erhebliche Streuung, selbst innerhalb des Bereichs für ein Kontinuum.

MCCI-Simulant weist im Vergleich zu Tschernobyl-„Laven“ eine geringere Gesamtporosität und eine höhere Steifigkeit auf.

Der Einfluss der langfristigen Wechselwirkung von MCCI mit Wasser auf das mechanische Verhalten des Materials sollte berücksichtigt werden.

Ausführliche Informationen zur Simulanz-MCCI-Synthese und -Charakterisierung finden sich in Ding et al.20. Die Chargenzusammensetzungen basierten auf Schätzungen der relativen Anteile von Kernmaterialien und Beton, die zuvor in der Literatur und durch Diskussionen mit Mitarbeitern der japanischen Atomenergiebehörde42,43 berichtet wurden. Die Stöchiometrie der Reagenzien im Chargenzustand umfasste SiO2, CaO und Al2O3 als Komponenten des sandreichen Zementmörtels, der im Reaktorbau verwendet wurde, sowie Fe2O3 und Edelstahl 316 (Fe/Cr18/Ni10/Mo3) als Stahlkomponenten des Reaktors Einheiten und (U,Zr,Ce)O2 als Ersatz für oxidierten Brennstoff/Umhüllung (wobei Ce als Ersatz für Pu aus Mischoxidbrennstoff in Einheit 3 fungiert). Zr wurde auch separat als ZrO2 hinzugefügt. Die gemischte Charge wurde unter einer reduzierenden Atmosphäre (5 % H2/95 % N2) 4 Stunden lang bei 1500 °C und dann 72 Stunden lang bei 720 °C gesintert, um das Kristallkornwachstum zu fördern. Es wurde eine Heiz- und Kühlrate von 3 °C min−1 verwendet.

Die radioaktive Natur des MCCI-Simulans schränkte die Auswahl geeigneter mechanischer Belastungsmethoden ein. In Übereinstimmung mit einschlägigen Studien zu spröden und quasi-spröden Materialien27,44 erwies sich die Hertzsche Eindrückung als die am besten geeignete Methode, da nur Proben im mm-Maßstab für Tests verwendet werden konnten. Eine maßgeschneiderte mechanische Anlage wurde zusammengestellt, um den experimentellen Anforderungen und den Probenabmessungen zu entsprechen. Der Hertzsche Eindringkörper bestand aus einer einzelnen ZrO2-Kugel mit 5 mm Durchmesser, die an einem zylindrischen Stahlhalter befestigt war. Die manuelle Drehung einer Metallstange, die am oberen Flansch des Bohrgeräts befestigt und mit dem Eindringkörper verbunden war, begünstigte die Bewegung der gesamten Baugruppe um die vertikale Achse. Der Probenhalter wurde in einer Linie mit der Eindringkörperbaugruppe platziert, um sicherzustellen, dass die Belastung auf die Mitte der oberen Oberfläche der Probe ausgeübt wurde. Eine Miniatur-USB-Knopf-Wägezelle befand sich unter und in einer Linie mit dem Probenhalter und der Eindringkörperbaugruppe, um die Druckreaktionskraft bei Aufbringung einer externen Last zu messen. Das Gerät wurde für den Einsatz an der I12-Beamline hergestellt, einer Forschungseinrichtung am DLS45, die sich für Synchrotron-Röntgenbildgebung und Beugungsanalyse eignet. Aufgrund seiner geringen Röntgendämpfung, seines hohen Biegemoduls und seiner Zugfestigkeit wurde Polycarbonat für die Konstruktion der Sicherheitswände des Bohrgeräts und des Probenhalters ausgewählt46. Eine einzelne MCCI-Simulanzprobe (107,7 mg) mit etwa quaderförmiger Form wurde mechanisch getestet. Unvollkommenheiten der Probengeometrie waren aufgrund der verwendeten Vorbereitungsmethode und des Bearbeitungsprozesses unvermeidlich. Anforderungen an die Durchführbarkeit von Experimenten sowie Radioaktivitätsgrenzwerte und Beschränkungen der zugewiesenen Strahlzeit erzwangen eine Minimierung der Anzahl und Größe der vor Ort zu verwendenden Proben.

Veränderungen in der Probenmikrostruktur aufgrund zunehmend erhöhter externer Belastung wurden mithilfe des Synchrotron-XCT an der I12-Beamline am DLS45 überwacht. Die Kombination aus hohem Fluss und hoher Energie, die in dieser speziellen Strahllinie verfügbar ist, entsprach den Anforderungen für eine optimale Bildqualität. XCT-Scans wurden in allen Phasen des schrittweisen Hertzschen Eindruckprozesses durchgeführt. Der monochromatische Röntgenstrahl wurde auf 101,97 keV eingestellt. Um das Ausmaß des mechanischen Abbaus festzustellen, war die Untersuchung des gesamten Probenvolumens unerlässlich. Daher wurde eine Kameraoptik mit einem Sichtfeld von 8,0 mm × 7,0 mm ausgewählt. Die entsprechende Pixelgröße betrug 3,25 µm und ermöglichte die Verfolgung mikrostruktureller Merkmale. Die Belichtungszeit wurde auf 0,4 s eingestellt, wobei pro Scan insgesamt 3000 Projektionen erfasst wurden. Die Datenrekonstruktion wurde mit der Open-Source-Software Savu47 durchgeführt. Avizo31, eine kommerzielle Softwareanwendung zur Datenvisualisierung und -analyse, wurde auch für erweiterte Datenverarbeitung, 3D-Volumenrendering und Phasenvolumensegmentierung eingesetzt.

Es wurden Ex-situ-Versuche durchgeführt, um das experimentelle Verfahren zu optimieren und den Plan für mechanische In-situ-Tests aufzustellen. Basierend auf diesen Ex-situ-Tests wurde die Belastungssequenz der I12-Strahllinie bestimmt. Der typische experimentelle Weg umfasste eine schrittweise Belastung, gefolgt von aufeinanderfolgenden XCT-Scans in jeder Belastungsphase. Dieser Vorgang wurde wiederholt, bis die Probe versagte. Plötzliche Kraftabfälle beim manuellen Nachfüllen der Ladung wurden als Anzeichen für einen Probenausfall gewertet. Alle XCT-Scans wurden aufgenommen, ohne den ZrO2-Eindringkörper von der Probe wegzubewegen. Dies wurde durch die von der Wägezelle aufgezeichnete Kraftabgabe bestätigt, die während des gesamten Scanvorgangs konstant blieb. Die einzigen Ausnahmen waren einige Kontrollscans, einer vor dem Auferlegen einer externen Belastung auf die Probe und der andere am Ende des Experiments. Dieses Scanpaar wurde mit zurückgezogenem Eindringkörper aufgenommen. Die Kraftentspannung erfolgte unmittelbar nach Erreichen der Spitzenlast. Während der XCT-Scanaufnahme wurden jedoch nur unbedeutende Lastschwankungen aufgezeichnet.

Die zur Reproduktion dieser Ergebnisse erforderlichen Roh-/verarbeiteten Daten können derzeit nicht weitergegeben werden, da die Daten auch Teil einer laufenden Studie sind.

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Die vorgestellte Arbeit ist Teil des CHIMP-Programms, finanziert von EPSRC. Diese Forschung war eine gemeinsame Anstrengung von Großbritannien und Japan zur Unterstützung der laufenden Aufräumarbeiten im Kernkraftwerk Fukushima Daiichi (Geldgeberreferenz: EP/R01924X/1). Die Autoren danken Diamond Light Source Ltd für die Vergabe von Strahlzeit (EE20189-1) und dem gesamten Team der DLS I12-Beamline für die Unterstützung dieser Forschung. MM dankt der Royal Academy of Engineering für die Unterstützung durch ein Senior Research Fellowship und EPSRC (Fördernummer EP/R013047/1). CLC dankt EPSRC für die Finanzierung durch ein Early Career Research Fellowship (Fördernummer EP/N017374/1). JPF-K. und DL möchte sich bei den EPSRC-Zuschüssen EP/L016028/1 bzw. EP/T000368/1 bedanken.

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Charilaos Paraskevoulakos, Keith R. Hallam, Christopher P. Jones und Thomas B. Scott

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Joachim Paul Forna-Kreutzer

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Clemence Gausse und Claire L. Corkhill

Fakultät für Physik, HH Wills Physics Laboratory, University of Bristol, Bristol, BS8 1TL, Großbritannien

Dong Liu

Diamond Light Source Ltd, Harwell Science and Innovation Campus, Didcot, Oxfordshire, OX11 0DE, Großbritannien

Christina Reinhard

Fakultät für Maschinenbau, Universität Bristol, Bristol, BS8 1TR, Großbritannien

Mahmoud Mostafavi

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CP: Konzeptualisierung, Methodik, Software, formale Analyse, Untersuchung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. JF-K.: Methodik, Software. KRH: Recherchieren, Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten. CPJ: Untersuchung. TBS: Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten. CG: Untersuchung. DL: Software, Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten. CR: Untersuchung. CLC: Konzeptualisierung, Förderverwaltung. MM: Konzeptualisierung, Fördermittelverwaltung.

Korrespondenz mit Charilaos Paraskevoulakos.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Paraskevoulakos, C, Forna-Kreutzer, JP, Hallam, KR et al. Untersuchung des mechanischen Verhaltens von Fukushima MCCI mittels Synchrotron-Röntgentomographie und digitaler Volumenkorrelation. npj Matter Deg 6, 55 (2022). https://doi.org/10.1038/s41529-022-00264-y

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Eingegangen: 21. Dezember 2021

Angenommen: 08. Juni 2022

Veröffentlicht: 07. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41529-022-00264-y

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